原标题:如何进一步改进钚内部剂量的评估方法?
文|卡卡
编辑|卡卡
《——【·引言·】——》
钚在被带到体内时是致癌的,因为它是一个阿尔法粒子发射器。
关于钚摄入量的特定风险规模的直接流行病学证据有限,评估钚暴露所产生的剂量是一项艰巨的任务,剂量必须通过尿液样本和描述钚通过人体的数学模型来评估。
本文讨论了对主要钚群体的剂量生产方法的努力,建议采用钚剂量测定的方法,以满足目前的流行病学研究需要,介绍了对一个主要钚工人队列实施推荐的方法,并提出了一些潜在的未来研究重点。
综述
职业性暴露于电离辐射的健康风险仍未得到完全了解,对于暴露于钚等阿尔法粒子发射体尤其如此,如果钚通过吸入或穿刺伤口在内部沉积在体内,就会构成重大风险。
迄今为止,关于接触钚的健康风险的流行病学研究数量有限,这一领域研究匮乏的原因之一是,流行病学研究需要对所研究的人口提供准确、可靠、公正的剂量学信息,而且,由于目前钚剂量评估本身是一项不完整的科学研究,这对钚暴露来说尤其成问题。
先前的研究表明,使用目前的评估方法预测肝脏和骨骼(体内钚滞留的主要部位)中的钚含量,往往会大大高估尸检时的实际测量含量,而这些测量结果可以进行比较。
在相同的情况下,任何关于接触钚对健康的影响的流行病学研究,所产生的风险估计数的准确性和可靠性,与剂量学数据的准确性和可靠性直接相关,流行病学研究解决不良健康影响的能力与研究人口的规模直接相关。
就钚暴露而言,这又进一步提出了两个与剂量学相关的问题:
增加研究人口的规模可能需要进行荟萃分析,涉及多个设施的工人,使用不同的方法来计算钚剂量,由于剂量和风险估计之间的直接关系,不可能结合不同设施的信息在有意义的方式,除非剂量在相同的基础上重建。
实际产生大队列研究所需的剂量评估的任务可能令人生畏,特别是用于小病例对照流行病学研究的程序可能是不切实际的。
钚生产背景
钚是一种非常密集的放射性稀土金属,属光化菌系列,钚被引入体内是有毒的,它是一种重金属,这种毒性主要是由于它作为粒子发射器的致癌性。
生产钚的最初以及之后需要个人接触钚的许多方面与核武器的发展有着不可分割的联系。
核武器
1938年12月,哈恩在柏林的德皇威廉化学研究所和斯特拉斯曼提出了核裂变的实验证据,随后梅特纳和弗里施提出了这一过程的可能机制和能量。
发现核裂变后,推测释放的能源可能用于生产炸弹的破坏性能力数量级大于以前的武器,和几个国家发起核武器的相关研究,但在美利坚合众国,这个想法是最积极的追求,最初的工作集中在使用铀235武器的裂变组件。
元素94
1939年,麦克米兰和阿贝尔森在加州大学伯克利分校的辐射实验室,使用60英寸回旋加速器产生中子,用于轰炸铀238。
1940年,他们使用化学手段证实这个反应产生了一种以前未知的原子,数为93的元素,已经产生的新同位素具有放射性,据推测,这次衰变的产物可能是另一种新元素,原子序数为94,但这在1940年11月离开伯克利之前没有得到证明。
麦克米兰将他的超铀元素研究传给了伯克利的同事们,在1940年冬季和1941年春季,西博格、肯尼迪和瓦尔试图合成94号元素,并最终在1941年2月24日确认了它的发现。
由于它们作为战略材料的潜在用途,它们最初只通过原子序数或代号来提及,1941年3月28日和5月18日在伯克利进行的实验确定,原子质量为239的94号元素的同位素正如理论预测的那样可裂变,并且比铀235的裂变截面更大(~1.7倍)。
钚这个名字在第二次世界大战结束前一直属于分类,由于核武器的保密,各种代号将继续用于在美国和其他地方的钚多年。
冶金工程
虽然在伯克利回旋加速器中可能产生的微克钚足以进行实验以确定其基本性质,但显然,这不是生产核武器发展所需的大量钚的实际技术。
对生产核武器所需的裂变材料数量的初步估计表明,需要一公斤的数量,计算表明,使用回旋加速器生产这个数量的钚可能需要数千年。
有理论认为,如果控制自我维持核裂变,可以建立天然铀,铀的裂变中子,和随后的放射性衰变过程,将产生钚239,中子捕获铀238,产生铀239衰变的半衰期时间为23分钟,铀衰变的半衰期为2-3天。
1942年1月,康普顿发起了“冶金项目”,这个名字用来混淆它在研究钚生产方法中的作用,这项工作将集中在芝加哥大学的冶金实验室。
康普顿带着费米和其他人到芝加哥建造一个实验性的“堆”(即核反应堆),安置在大学足球场斯塔格球场废弃的西看台下面,目的是证明在铀中建立可控的自维持裂变的可行性。
还应指出的是,在早期阶段就认识到需要保护冶金项目的工作人员免受辐射暴露的影响,并为此目的设立了一个“卫生司”。
增殖
在第二次世界大战结束时,那些参与曼哈顿项目的人员付出了巨大的努力,也只产生足够建立两个核弹的钚,曼哈顿计划也展示了核武器的巨大破坏性和制造核武器的技术手段,其中大部分在1945年发表的史密斯报告中有广泛的记录。
二战后,美国继续提高其对钚的生产能力,其他国家也在努力发展自己的生产能力,如史密斯报告中所述,这些钚生产所需的设施由苏联通过间谍活动复制,他们也了解了很多,还有英国,他们也从借调到曼哈顿项目的科学家那里对钚有广泛的了解。
从历史上看,在这些与核武器有关的钚生产设施,如汉福德、马雅克和塞拉菲尔德,就数量和规模而言,钚暴露往往是最大的,特别是在它们运行的最初几年。
钚同位素
所有已知的钚同位素,质量从228到247,都具有放射性。
由于大多数钚的产生在核堆/反应堆中,最常见的同位素是Pu-239、Pu-240,随着燃料利用率的增加,民用反应堆中的Pu-238、Pu-241、Pu-242。
因为Pu-240可以通过自发裂变衰变,产生中子,然后在周围的Pu-239中引发裂变,这是核武器设计的一个障碍,所谓的“武器级”钚来自低燃耗核燃料,其中Pu-240的质量不超过7%。
辐射健康影响
在钚生产的早期,暴露量往往较大的原因之一是,暴露造成的潜在健康危害在很大程度上是未知的,而且目前对辐射暴露,特别是来自内部沉积的放射性核素的癌症风险的总体知识非常有限。
1895年,威廉·朗特根在发现x射线后的一年内,人们首次怀疑电离辐射暴露可能导致不利的健康后果,起初观察到的健康影响与直接的细胞损伤有关,导致红斑和最终的辐射烧伤,这些影响的严重程度被认为与个人暴露水平成正比,到了1900年,人们认识到应该采取措施,避免过度暴露在x射线下,以防止这种影响的发生。
耐受性和剂量
在这些早期的辐射防护,辐射暴露的影响被视为类似于化学毒素,没有产生任何毒性影响,直到他们达到足够的浓度,这些浓度被描述为“剂量”。传统毒理学使用“耐受性”一词来描述低于可观察到的不良影响的阈值的剂量,它是对暴露于毒素的人的安全剂量限制,人们认为对辐射暴露也有类似的耐受性。
在20世纪20年代中后期,确定辐射耐受性剂量的初步努力,是基于已知的产生红斑的部分暴露,这些早期的放射防护尝试是成功的,因为它们大大减少了皮肤烧伤和脱发等影响的发生率,这些影响在本质上是决定性的,即结果的严重程度随着暴露而成比例地增加。
内照射剂量
通过吸入、摄入、吸收或通过穿刺伤口进入体内的电离辐射源,辐射源需要免费提供给系统/代谢过程。
与外部剂量的位置形成直接对比的是,与X、伽马和塔发射器相比,阿尔法粒子发射器具有最大的辐射危害。
现在我们知道,这是因为当阿尔法粒子直接与活组织相互作用时,它们比单位能量造成的损害更大,因为它们高度电离,并在小体积内传递所有能量,即它们表现出高线性能量转移,这是暴露于辐射后的经验,在初步确定内部辐射暴露于阿尔法粒子发射器的潜在健康影响方面发挥了关键作用。
钚剂量评估方法的概述
利用尿液监测数据计算钚的器官和组织剂量的过程概述如下:
1.所使用的基础数据是尿液样本结果,其中提供了关于个人在收集样本时每日尿中钚排泄率的信息。
2.一种数学排泄模型或函数,描述了钚进入血液后随时间的每日尿排泄,用于从尿液样本结果中估计钚对血液的吸收。
3.利用对血液中钚吸收的估计和“生物动力学”模型,该数学模型描述了钚在114个系统器官/组织中的分布和保留,可以推导出系统器官/组织中钚的活性量。
钚讨论
从已经进行的审查中可以清楚地看出,在钚摄入量/剂量评估过程中,有相当多的领域需要解决,而试图利用该项目可用的资源深入地覆盖所有领域是不切实际的。
任何开发的新方法都必须及时实施,以提供阿尔法-风险项目所需的剂量学信息,人们对在现有时间内可以实现的目标以及不同的研究途径对最终结果的影响采取了务实的看法,为此目的制定了一项研究战略。
研究策略
如果改进评估方法,在本研究的上下文中,被定义为“那些改进导致剂量估计,将产生最大的潜在改善风险估计的准确性和可靠性”,这可以用来帮助优先考虑当前和未来,剂量学在这方面的研究工作。
“布拉德福德山标准”被视为适当的框架,以评估改进的剂量学可能对流行病学研究产生的潜在影响。
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